光谱预处理结合模拟退火算法的小麦粉面筋含量检测

（北京工商大学计算机与信息工程学院，食品安全大数据技术北京市重点实验室，北京 100048）

摘要：为得到可靠的小麦粉中面筋含量定量分析模型，基于光谱预处理及模拟退火算法（simulated annealing algorithm，SAA）对近红外光谱（near infrared spectroscopy，NIR）进行优化处理。偏最小二乘（partial least squares，PLS）回归用于建立预测模型，以决定系数R2、校正均方根误差（root mean square error of calibration，RMSEC）、预测均方根误差（root mean square error of prediction，RMSEP）为指标，对比在不同光谱预处理条件下建立的回归模型与光谱预处理结合模拟退火算法优化处理条件下的回归模型。结果表明光谱预处理结合SAA-PLS模型能够有效提高模型的稳定性和预测能力，将R2从0.763 7提高到0.949 1、RMSEC从1.371 2降低到0.589 8、RMSEP从1.450 2降低到0.534 1。结果说明，光谱预处理结合模拟退火算法对光谱进行优化处理是可行的，模型预测能力和稳定性均优于未处理模型和仅进行光谱预处理的模型。

关键词：近红外光谱；模拟退火算法；光谱预处理；偏最小二乘法；面筋

小麦粉是我国最主要的主食之一，由于营养价值高、容易贮藏等特点，国家将其作为重要的商品粮食。面筋是指将面粉制成面团后在清水中搓洗，当淀粉、麸皮微粒、可溶于水和稀NaCl溶液的蛋白质等成分洗去，最后剩余有黏性且不溶于水的胶状物，其含量主要影响面食的弹性和黏性等[1-2]。目前最普遍使用的方法是水洗法测定，但水洗法存在许多因素影响面筋的收率及质量。目前，也有些厂家使用面筋检测仪代替手洗法测量以减少人为误差，但效果参差，没有得到广泛应用。近几年，已经有研究人员将近红外光谱技术应用于小麦粉中面筋含量的检测，但在工厂实际生产中大多还是采用耗时耗力的国标法测量。造成这种情况的因素很多，但主要还是因为针对小麦粉的近红外定量分析模型大多只停留在验证模型的可行性与可靠性，模型实际应用效果不理想，模型的稳健性低不能满足工厂实际检验工作要求。因此研究出一个既保证模型预测准确度又保证模型稳健性高的定量分析模型迫在眉睫。

目前，已经有相关研究人员将光谱分析用于面粉面筋含量的检测，孙营伟等[3]将10 种光谱预处理方法应用于面粉中面筋含量的定量模型上，实验证明光谱预处理可以去除部分无用的光谱信息，提高模型的预测精度；钱海波等[4]将连续投影算法用于优化面粉中面筋含量定量分析模型，实验说明敏感波长优选算法能够进一步提高模型的稳健性和可行性。但实验中都存在相应问题，不经过波长优选的模型无法让决定系数和均方根误差同时达到最优，且模型复杂，计算量较大；而使用连续投影算法优化模型则存在陷入局部最优以及均方根误差较大等问题。

光谱预处理结合模拟退火算法（simulated annealing algorithm，SAA）在许多领域都有应用。石吉勇等[5]将近红外光谱结合SAA＋标准正交变换方法应用在草莓坚实度检测中，实验证明了模拟退火算法结合光谱预处理的定量分析模型具有很高的准确性和稳定性，可以实现草莓的无损检测。王文秀等[6]利用近红外光谱结合SAA定量检测了猪肉的新鲜程度，实验结果表明SAA对模型的准确性有很大的提高。这些实例也为面粉的无损检测提供理论借鉴。

在此基础上，本实验提出光谱预处理结合SAA建立偏最小二乘（partial least squares，PLS）法定量分析模型快速检测小麦粉中的面筋含量。实验对比多种预处理结合SAA-PLS建模的决定系数R2、校正均方根误差（root mean square error of calibration，RMSEC）、预测均方根误差（root mean square error of prediction，RMSEP）和相对分析误差（relative percent deviation，RPD）等指标得到最优模型。

1 材料与方法

1.1 材料

实验中所用164 份小麦粉样本均取自古船小麦粉生产厂不同批次以及不同种类的小麦粉产品，待测组分真实值均来自该小麦粉厂依据国标法测得的实验数据，面筋含量分布范围为27%～38%。

1.2 仪器与设备

1.3 方法

分辨率8 cm-1，样本扫描次数64 次，背景扫描次数64 次，采集光谱范围12 000～4 000 cm-1，光阑设置6 mm，扫描速率10 kHz。

PLS法是光谱多元校正分析中应用最广的方法之一[7]，但在建立模型时噪声干扰不可避免，在一定范围内严重影响模型质量，经过光谱预处理和波长优选，能够全面提高模型的稳定性和准确性[8-9]。

在建模过程中，对光谱进行预处理是必不可少的。采用合适的预处理方法可以有效减少光谱采集过程中无关变量和噪声的干扰，保留有效信息，降低模型复杂度，提高模型稳健度[10-13]。

常用预处理方法有均值中心化、标准化、归一化、Savitsky-Golay（SG）平滑法、导数法、标准正态变量变换（standard normalized variate，SNV）、多元散射校正（multiplicative scatter correction，MSC）、正交信号校正等[14-17]。在众多预处理方法中，根据本实验研究结合样本特性和预处理方法功能，对比分析最终选择了3 种预处理方法，分别为矢量归一化、SG平滑法以及SNV。

波长优选在近红外光谱分析检测中有很重要的意义，一方面可以简化模型，提高运算的效率，另一方面由于非线性变量的剔除，可以得到预测准确度高，稳健度好的校正模型[18-21]。目前在光谱分析中，常用波长筛选方法很多，如相关系数法、方差分析法等[22-23]，随机优化方法有蚁群算法[24]、无信息变量消除法[25]、SAA[26-27]、遗传算法[28-29]等，如表1所示。

表1 常用波长筛选算法原理及特征
Table 1 Principle and characteristics of commonly used wavelength selection methods

无信息变量消除法适用于处理数据量很大的样本，但算法中至关重要的主因子数没有合适的方法来直接确定[30]。竞争性自适应权重取样法有自适应性良好的优点且能够提高模型的准确度，但多用于定性模型[31]，遗传算法和SAA是更适用于复杂性问题的全局性算法，但遗传算法存在过早收敛的问题，并且对实验初值设置要求很高[32]，而SAA鲁棒性好可并行处理数据，且具有初始点不依赖性和一定概率接受劣质解的特点，增强了模型寻优能力和灵活性[33-34]。所以综合各方面考虑，为了避免专业经验不足对实验结果的影响，本研究选定SAA为波长筛选方法。

SAA采用类似于物理退火的过程，先在一个高温状态下（相当于算法随机搜索），然后逐渐退火，在每个温度条件下（相当于算法的每一次状态转移）缓慢冷却（相当于算法局部搜索），最终达到物理基态（相当于算法找到最优解）。

在温度T，分子停留在状态r满足Boltzmann概率分布，由式（1）、（2）函数确定：

式中：E为分子能量的一个随机变量；E（r）为状态r的能量；kB大于0为Boltzmann常数；Z（T）为概率分布的标准化因子；E（s）为状态能量。

Metropolis接受准则使算法跳离局部最优“险井”。由解i到解j的接受概率由式（3）函数确定：

式中：f（i）、f（j）分别表示解i、j的目标函数；Tk为k时刻的温度/℃。

依据接受准则可以看出，目标函数越小越好。在本实验中，目标函数可以选择校正模型的决定系数R2、交互验证均方根误差或者RMSEP作为参数。

用冷却进度表控制算法进程，使算法在多项式时间里给出一个近似解。降温策略选择指数降温，公式为：Tk＋1=Tk×α。衰减因子α越小所需的马尔科夫链越长，因此通常选取小衰减量来避免，终止条件S为温度降到一个接近0的数值。实验针对其中的初始温度以及衰减因子2 个重要参数进行了不同取值的对比分析，探索适合小麦粉面筋含量的定量模型的最优设置[35-36]。通过实验以及参考相关文献，研究最终选择的冷却进度表参数为T0为400 ℃，α为0.97，内循环次数Lk为200，S为0.000 001 ℃。

1.4 数据处理

实验中利用OPUS7.0软件将收集到的光谱转换为数据点格式以及单一PLS回归预测曲线，光谱预处理＋SAA结合PLS由Matlab 2014软件完成。

2 结果与分析

2.1 采集样品的近红外光谱

实验中共164 份小麦粉样本，基于SPXY样本划分法选取其中115 份样本作为校正集，49 份样本作为测试集。实验每隔半小时采集一次背景光谱，并保持室内恒温26 ℃。光谱仪器扫描次数设置为64 次，分辨率为8 cm-1，采集部分小麦粉样本近红外光谱如图1所示。小麦粉的近红外谱区光谱严重重叠，近红外光谱图中的与成分含量相关的信息很难直接提取出来并给予合理的光谱解析，因此需要对近红外光谱进行预处理。

2.2 结合光谱预处理的PLS定量模型对比

表2 不同预处理方法的定量模型结果对比
Table 2 Comparison of PLS models developed with different pretreatment methods

如表2所示，光谱预处理后所建定量模型相较原始光谱模型准确性在一定程度上有所提升，同时保证了模型的稳健性不受影响，优化效果较好。但从相关系数R2、RMSEC和RMSEP可以看出优化效果有限，模型的预测准确度达不到实际生产的水平，因此还需要借助其他优化方法提升模型的预测精度与稳健性。

2.3 SAA结合预处理优化模型

实验选定SAA对波长进行筛选。SAA思想最早由Steinbrunn等[37]提出，之后经过Kirkpatrick等[38]研究，成功的将SAA引入组合优化领域。SAA的基本观念来源于金属的退火原理，算法基于Monte-Carlo迭代求解策略，将固体加热至高温，原子脱离原始位置随机在其他位置移动，之后伴随温度参数的不断下降，结合概率突跳特性在解空间中随机寻找目标函数的全局最优解。相比于其他波长优选算法，SAA有以下特点：描述简单、运行效率高和较少受到初始条件约束等优点；其能够保证局部寻优的精度，且还能够避免陷入局部最优；SAA采用并行策略优化提升了解的质量；具有良好的鲁棒性适合搜索复杂空间[39-40]。

将面筋全谱PLS定量模型采用各光谱预处理方法以及SAA优化模型，优化结果如表3所示。

表3 近红外光谱经预处理结合SAA优化模型结果
Table 3 Comparison of PLS models developed with spectral data pretreatment combined with SAA

经SAA优化光谱后，模型的预测准确度明显提升，其中结合归一化预处理方法的优化模型结果最好，其余模型参数也整体大幅提升。归一化结合SAA建立的面筋PLS定量模型R2为0.949 1，RMSEC为0.589 8，RMSEP为0.534 1，验证集RPD为4.828 7，波数由2 074个点筛选为80 个点，所建定量分析模型校正集与检验集，如图2所示。

图2 归一化结合SAA的面筋PLS校正集（A）和测试集（B）定量模型
Fig. 2 Comparison of actual and PLS model predicted values of gluten content in wheat flour samples in calibration (A) and test (B) sets

本研究在模型评价方面，除使用最常见的决定系数R2和RMSEP外，还引入稳健性参数RMSEP/RMSEC和RPD两个评价指标来评价模型的预测准确性。在光谱采集过程中，待测样本光谱会受到环境和仪器等因素的不可抗干扰，模型的稳健性即抗干扰能力反映了光谱变动时模型的包容力。国际谷物化学组织规定在正常容变范围之内RMSEP/RMSEC应小于1.2，若稳健性参数大于1.2则表示模型稳健性不足；RPD=SD/RMSEP（SD为验证集标准偏差），RPD可以对预测精度进行进一步评价：如果RPD不大于2.5，则说明模型精确度不足因此不适合进行近红外光谱定量分析；如果RPD在2.5与3之间，说明预测精度基本满足但仍需进一步提高，可进行近红外光谱定量分析；如果RPD不小于3，说明预测精度良好，建立的定量分析模型满足实际检测的要求[41-43]。

3 结论

研究在不同光谱预处理组合方式与波长筛选方法做了大量实验，旨在优化小麦粉近红外光谱定量分析模型，使模型具备良好的预测准确性与稳健性。在实验过程中探讨了4 种光谱预处理及组合方式和5 种光谱预处理结合SAA对模型评价参数的影响。

近红外光谱不经过任何的预处理和波长优化，其模型的决定系数R2较低、RMSEC和RMSEP都较高，说明不经过优化处理的PLS模型无法满足实际生产检测的需要；模型经过光谱预处理后决定系数R2、RMSEC和RMSEP都得到一定的降低，误差基本满足生产检测的要求，但模型的稳健性和预测能力无法满足实际需求；再将光谱预处理结合SAA优化波长，处理后的模型无论是3 个指标还是预测能力都得到了显著提高且预测精度良好，其中归一化结合模拟退火优化波长所建立的模型效果最好。因此可以将模型应用于小麦粉中面筋含量的快速检测中，并且该模型具有绿色环保的特点。

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Near Infrared Spectroscopic Detection of Gluten Content in Wheat Flour Based on Spectral Pretreatment and Simulated Annealing Algorithm

SUN Xiaorong, ZHOU Zijian, LIU Cuiling, FU Xinxin, DOU Ying
(Beijing Key Laboratory of Big Data Technology for Food Safety, School of Computer and Information Engineering,Beijing Technology and Business University, Beijing 100048, China)

Abstract:This study aimed to establish a reliable predictive model for quantitative analysis of gluten in wheat fl our using near infrared (NIR) spectroscopy. The optimal spectral pretreatment method combined with simulated annealing algorithm(SAA) was obtained by comparison of the partial least squares (PLS) regression models developed after different spectral pretreatments alone and combined with SAA based on their coefficient of determination (R2), root mean square error of calibration (RMSEC) and root mean square error of prediction (RMSEP). The results indicated that the stability and prediction performance of the PLS model were greatly improved by using spectral pretreatment combined with SAA, as demonstrated by an increase in R2from 0.763 7 to 0.949 1, a reduction in RMSEC from 1.371 2 to 0.589 8, and a decrease in RMSEP from 1.450 2 to 0.534 1. The combination of spectral pretreatment and SAA was feasible for the development of a predictive model for quantitative analysis of gluten. Moreover, the optimized model exhibited better stability and prediction performance than the unoptimized model and the one developed with spectral pretreatment alone.

Keywords:near infrared spectroscopy; simulated annealing algorithm (SAA); spectral pretreatment; partial least squares(PLS); gluten

引文格式：孙晓荣, 周子健, 刘翠玲, 等. 光谱预处理结合模拟退火算法的小麦粉面筋含量检测[J]. 食品科学, 2018, 39(2): 222-226.

基金项目：北京市教委科研计划重点项目（KZ201310011012）；北京市教委科技创新平台建设项目（PXM_2012_014213_000023）；北京市自然科学基金项目（4142012）；北京市优秀人才资助项目（2012D005003000007）；北京市大学生科研训练计划深化项目

第一作者简介：孙晓荣（1976—），女，副教授，硕士，研究方向为智能测量技术与数据处理、系统建模与仿真方法、智能控制方法。E-mail：sxrchy@sohu.com

SUN Xiaorong, ZHOU Zijian, LIU Cuiling, et al. Near infrared spectroscopic detection of gluten content in wheat flour based on spectral pretreatment and simulated annealing algorithm[J]. Food Science, 2018, 39(2): 222-226. (in Chinese with English abstract)