香茶是浙江省具有鲜明特色的大宗绿茶品类，其因“香高”著称[1-2]，是当地农民增收、农业增效、环境增绿的重要产业。采用滚筒干燥（循环滚炒）提香是香茶传统制作工艺中的一道关键工序，它既是物理学意义上的脱水干燥过程，同时也是香茶风味形成的重要化学反应阶段[3]。这一继承自传统工艺的独特干燥方式，在规模化生产时常常需要面对很多条件相互制约，需要反复协调的问题。例如，若突出香气品质，则台时产量、能耗等干燥效能指标不理想；而若突出干燥效能指标，则茶叶风味稍显欠缺。
干燥是茶叶加工过程中的高耗能、长耗时阶段，干燥能效控制一直是本领域研究中的重要理论和实践问题。干燥能耗是指干燥过程中热源所产生的全部能量，这些能量通过传质和传热不断被物料或外界环境所吸收。被物料吸收的能量推动了物料含水率的持续变化，并最终实现脱水的目标。在一定干燥条件下，分析物料在干燥过程中的传热传质规律是实现干燥能效控制的前提[4-5]。实际生产中，传热传质过程受传热物理条件、干燥设备及参数设置等多方面因素的制约[6-7]，这些因素之间往往存在错综的联系，加之物料自身的物理结构、化学和传热传质特性千差万别，使得对茶叶干燥能效的研究异常困难，通用的干燥机制往往不能合理解释具体茶叶的水分散失规律[8-9]。干燥动力学模型是研究物料含水率和温度动态变化的有效方法，有助于厘清水分散失与其他支配因素间的复杂关系。因此，有针对性地建立茶叶干燥动力学模型，在充分认识茶叶物料特性的基础上，对茶叶的水分散失和温度变化规律开展系统性研究将有助于茶叶干燥理论研究的深入。
作为风味嗜好型的饮料，茶叶的干燥过程往往还需充分考虑到风味品质方面的需求。茶叶的感官品质与其风味成分的组成和含量密切相关。例如，茶叶在受热过程中，能够新生成吡嗪、吡咯等烘烤味成分[10-11]，花果味的芳樟醇、香叶醇等含量也较干燥前大幅上升[12-13]，这些在干燥过程中发生显著变化的物质塑造了茶叶的香气香型特征[14]。因此，在充分考察茶叶干燥动力学的基础上，探索建立干燥温度与风味化学成分之间的联系显得尤为必要。
本实验通过建立基于干燥温度的干燥动力学模型，对干燥过程中的含水率和叶片温度（叶温）进行动态监测，并对影响干燥效能和风味品质的各项指标开展研究，相关结果将有助于加深对茶叶干燥机理的系统性认识。
1 材料与方法
1.1 材料与试剂
茶鲜叶购自湖南湘丰茶业有限公司。
无水乙醚（色谱级） 美国Tedia公司；癸酸乙酯（色谱级） 美国Sigma公司；无水硫酸钠（色谱级）上海阿拉丁生化科技股份有限公司。
1.2 仪器与设备
采用中国农业科学院茶叶研究所研制的自动化茶叶循环干燥装置，该装置由加热滚筒和连接进口、出口的传送带组成，加热滚筒长4 635 mm、直径800 mm。加热滚筒温度的准确控制由红外测温传感器、可编程逻辑控制器（programmable logic controller，PLC）、中央控制计算机和电磁阀等实现。由红外测温传感器实时采集加热滚筒温度信号，交由PLC完成温度信号数模转换，经中央控制器进行决策，再通过下游PLC控制燃烧器电磁阀实现液化石油气流量的自动调节，最终实现对加热滚筒温度的准确控制，温度控制精度为±3 ℃。
MX-50快速水分测定仪 日本A&D公司；AR350Plus红外测温仪 中国智能传感器有限公司；6890气相色谱仪 美国安捷伦公司；DSQ离子阱质谱仪美国赛默飞公司；CFJ-II茶叶筛分机 杭州大吉光电仪器有限公司。
1.3 方法
1.3.1 茶鲜叶预处理
茶鲜叶按照DB33/T 967—2015《香茶加工技术规程》进行预处理，包括摊放、杀青、回潮、揉捻、解块、二青、摊凉，得到湿基含水率为23.1%的待提香（干燥）茶叶物料。将茶叶物料等分为12 份，每份41.5 kg，用于1.3.2节中的干燥处理。
1.3.2 不同干燥温度处理
以香茶加工常采用的提香干燥温度110 ℃为基准，每20 ℃设置一个温度梯度。分别设定干燥温度（即加热滚筒的筒壁温度）为90、110、130 ℃和150 ℃，投入1 份待干燥的茶叶物料进行炒制，直至茶叶含水率低于6%时停止。上述不同干燥温度处理各重复3 次。
1.3.3 茶叶香气感官评价
茶叶香气感官评价参照GB/T 23776—2018《茶叶感官审评方法》：称取3.0 g成品茶于标准审评杯中，倒入150 mL沸水，冲泡5 min后将茶汤转移至标准审评碗中，由经过专业训练的茶叶审评小组（其中男性4 名、女性1 名）对香气特征进行描述。
1.3.4 茶叶香气组分分析
采用同时蒸馏萃取法结合气相色谱-质谱进行香气化学成分分析。同时蒸馏萃取参照朱荫等[15]的方法：称取10.0 g成品茶置于500 mL圆底烧瓶中，加入300 mL沸水后摇匀，再加入20 μL癸酸乙酯（0.2 mg/mL），加热混合样品至沸腾，随后加入30 mL重蒸无水乙醚，于50 ℃水浴条件下蒸馏萃取1 h，获得的精油用无水硫酸钠去除水分，氮气浓缩后进样气相色谱-质谱检测。
气相色谱条件：DB-5MS色谱柱（60 m×0.32 mm，0.25 μm）；升温程序：起始柱温50 ℃保持5 min后，以4 ℃/min升至210 ℃，210 ℃保持3 min，再以15 ℃/min升至250 ℃；载气为高纯氦气，流速1 mL/min。
质谱条件：离子源为电子轰击离子源；离子源温度230 ℃；电子能量70 eV；四极杆温度150 ℃；转接口温度280 ℃；质量扫描范围：35～400 u。
由气相色谱-质谱分析得到的质谱数据，经计算机在NIST98.L谱库及自建茶叶谱库中进行检索，数据通过Agilent Offline软件进行处理。
1.3.5 干燥能耗测定
每一批样品干燥开始前，对液化石油气瓶进行准确称质量，记为m0。待该批次干燥结束后，再次对液化石油气瓶进行准确称质量，记为m1，则m0-m1即为每批次干燥所消耗的液化石油气质量。按式（1）计算能耗。
式中：m0为干燥开始前液化石油气质量/kg；m1为干燥结束后液化石油气质量/kg；q为燃料热值，本实验中液化石油气热值为50 MJ/kg。
1.3.6 茶叶成品率测定
依据GB/T 8311—2013《茶 粉末和碎茶含量测定》方法：称取混匀的茶样100.0 g置于碎茶筛（筛孔Φ＝1.25 mm）中，然后在碎茶筛下层套入粉末筛（筛孔Φ＝0.63 mm），一同放至茶叶筛分机上进行筛分，筛分结束后准确称量粉末筛的筛下物，记为粉末质量m1；移去碎茶筛的筛上物，将粉末筛的筛上物重新转移至碎茶筛上，再次放至茶叶筛分机上进行筛分，筛分结束后准确称量碎茶筛的筛下物，记为碎茶质量m2。然后按式（2）计算茶叶成品率。
式中：m为称取茶样的质量/g；m1为粉末质量/g；m2为碎茶质量/g。
1.4 数据处理与分析
使用SPSS 16.0软件对香气组分含量进行数据处理及单因素方差分析，以P＜0.05表示差异显著。
2 结果与分析
2.1 干燥温度对茶叶在制品含水率的影响
茶叶在干燥过程中不断吸收能量，促使内部水分向叶片表面迁移，迁移至叶表的水分发生由液态向气态的转变，即水分气化，在叶片的表面形成气膜，气膜在水分蒸气分压差的推动下被外部空气带走，实现脱水[16]。其中，水分内部迁移的阻力与物料自身结构特性有关[17-18]，而水分迁移的动力及水分气化的能力则与物料温度有关[19]。
不同于主要以根茎或叶片为食用部位的农产品，茶叶物料的物理结构更为复杂，它可以近似地看作是由片状的叶和柱状的茎构成的复合体，比如常用的一芽二叶或一芽三叶原料是指嫩茎上带有一个芽以及两个或三个叶片。叶片部分一般较薄，表面具有丰富的呼吸或蒸腾气孔，水分迁移路径短、迁移阻力小；而柱状的茎由木质化表皮纤维组织所包被，自身不容易失水，茎中的水分需要输送到叶片才能实现脱水，因此水分迁移路径长，迁移阻力大。茶叶在干燥前期，以叶片失水为主，水分迁移效率相对较高；茶叶干燥后期，以茎失水为主，由茎向叶迁移的水分提供了表面气化所需的水分，这部分水分的迁移距离长、阻力大、迁移效率低。结果显示，随着干燥时间的推移，茶叶的失水速率（即单位时间内含水率的下降）呈现出逐渐降低的趋势（图1）。以干燥温度110 ℃为例，该干燥过程共耗时39.2 min，其干燥前半段（0～19.6 min）含水率下降了11.8%，而干燥后半段（19.6～39.2 min）仅下降了5.4%。
在物料相同的情况下，水分内部迁移阻力相当，干燥效率仅与水分迁移动力和表面气化能力有关。研究表明，设定干燥温度越高，茶叶叶温相应越高，水分迁移和水分气化能力也越强，茶叶干燥效率也越高（图1）。如在最低干燥温度（90 ℃）条件下，茶叶物料完成干燥所需时间长达47.6 min；而在最高干燥温度（150 ℃）条件下，达到目标干燥含水率仅用时22.4 min，耗时不到前者的一半。
图1 干燥温度对茶叶含水率的影响
Fig.1 Effect of drying temperature on moisture content of tea
2.2 干燥温度与茶叶叶温的关系
根据热力学第二定律，热量自发地从高温处向低温处传递，只要存在温差，热量传递就会不断进行。在茶叶干燥过程中，由于设定的干燥温度（热源温度）远高于物料的温度，使得茶叶能够不断吸收热量，表现为水分的气化吸热和茶叶叶温上升储能。本研究显示，随着干燥时间的不断推移，叶温不断上升，至干燥结束时，叶温达到最高值（图2）。当设定干燥温度较高时，叶温所能达到的平均温度更高。例如最低干燥温度（90 ℃）条件下，平均叶温仅为48 ℃；而在最高干燥温度（150 ℃）条件下，平均叶温达60 ℃，较前者高12 ℃。此外，研究结果还发现，设定干燥温度的差异还对茶叶物料在高温阶段持续受热的时间长度产生影响。如在最高干燥温度（150 ℃）条件下，茶叶物料能够在其平均叶温（60 ℃）以上持续受热8.4 min；而最低干燥温度和次低干燥温度（90 ℃和110 ℃）的处理直到干燥结束时，其叶温也无法达到60 ℃。
由傅里叶定律可知，在干燥热源相同的情况下，传热速率主要受温差的影响。而设定干燥温度越高，其与茶叶物料之间的温差越大。因此，高温干燥条件下叶温的升温速率（单位时间内叶温的上升）快于低温干燥（图2）。如最低干燥温度（90 ℃）条件下，茶叶叶温的平均升温速率（初始叶温与结束叶温的差值除以干燥耗时）约为0.6 ℃/min；而最高干燥温度（150 ℃）条件下，叶温的平均升温速率则达到1.9 ℃/min，约是前者的3.2 倍。
可见，茶叶物料的升温速率、平均叶温和在高温阶段的受热时长均与设定干燥温度有关。然而，以往对干燥温度与实际叶温之间存在的差异重视不够，在茶叶干燥动力学研究和工艺参数研究中容易将两者混淆使用。为此，本研究将在已经明确设定干燥温度与实际叶温关系的基础上，进一步探索干燥温度、叶温与茶叶风味之间的关系。
图2 干燥温度对茶叶叶温的影响
Fig.2 Effect of drying temperature on leaf temperature
2.3 茶叶风味品质与干燥温度、叶温的关系
对不同干燥温度提香得到的茶叶样品进行香气分析，结果表明，干燥温度的差异对茶叶香气总量以及香气组分含量均有影响（表1）。在高温（150 ℃和130 ℃）干燥条件下，茶叶香气组分总量以及与绿茶花香、果香、清香有关[20-21]的醇类、与烘烤香等特殊香气有关[22-23]的醛类物质的含量均显著高于低温（110 ℃和90 ℃）干燥。醇类化合物中，在最高干燥温度（150 ℃）条件下，具有花香、柑橘香的芳樟醇含量较最低干燥温度（90 ℃）高约35%；具有花香、玫瑰香的香叶醇含量较最低干燥温度（90 ℃）高约20%。醛类化合物中，呈现花香、巧克力香的苯乙醛含量在最高干燥温度（150 ℃）条件下较最低干燥温度（90 ℃）高约64%；糠醛与茶叶烘烤香有关[24-25]，在最高干燥温度（150 ℃）条件下，其含量较最低干燥温度（90 ℃）高约36%。进一步对不同设定干燥温度提香所得茶叶样品进行感官评价，最低干燥温度和次低干燥温度（90 ℃和110 ℃）条件下所得茶叶样品香气表现为“纯正”；而最高干燥温度和次高干燥温度（150 ℃和130 ℃）条件下所得的茶叶样品的香气则表现为“高爽或较高爽”，香气的强度和舒爽度更高。这与醇类和醛类香气成分含量较高的检测结果相吻合。
干燥是绿茶香气最终定型的重要阶段之一。在热作用的推动下，一方面茶叶中的香气前体物质不断生成新的香气组分；另一方面游离于茶叶表面的香气组分也在不断散失[26-28]。因此，成品茶的香气组分含量既取决于香气组分的生成量，也与散失量有关。叶温是直接反映茶叶物料的实际受热情况的指标[29-30]，往往与香气组分的生成能力直接相关。此外，干燥耗时也是影响香气组分含量变化的重要因素，一般认为，干燥耗时越久，香气物质的散失量就越多。结合2.1节和2.2节的结果，认为干燥温度通过直接改变叶温以及间接改变干燥耗时共同影响了成品茶的香气品质，因此，创造有利于香气成分生成和保留的干燥条件，是今后研究干燥温度时所需要系统性考虑的问题。
表1 干燥温度对成品茶香气组成成分的影响
Table 1 Effect of drying temperature on aroma composition of tea
注：同行小写字母不同表示显著差异（P＜0.05）。-.未找到对应化合物香气特征。
种类 序号 挥发性化合物 香气特征 含量/（μg/g）90 ℃ 110 ℃ 130 ℃ 150 ℃醇类1 3-己烯醇 青草气 0.81±0.060.95±0.050.72±0.041.33±0.08 2 苯甲醇 芳香 4.02±0.283.87±0.215.26±0.324.21±0.26 3 顺式氧化芳樟醇 甜花香、果香 1.29±0.091.36±0.081.48±0.091.88±0.11 4 芳樟醇 玫瑰香、铃兰香 5.96±0.426.42±0.356.65±0.418.05±0.49 5 苯乙醇 玫瑰花香 6.94±0.4912.46±0.6912.18±0.7410.08±0.61 6 芳樟醇氧化物 花香 1.70±0.122.03±0.112.21±0.132.56±0.16 7 香叶醇 花香、玫瑰香 11.05±0.7710.50±0.5812.01±0.7313.26±0.81 8 雪松醇 雪松木香 0.98±0.071.11±0.060.79±0.051.27±0.08小计 32.74d 38.72c 41.30b 42.64a醛类9 糠醛 面包香、焦糖香 0.52±0.040.45±0.020.82±0.050.71±0.04 10 庚醛 果香 3.31±0.231.95±0.112.54±0.162.84±0.17 11 苯甲醛 苦杏仁味 1.16±0.081.63±0.091.88±0.111.23±0.08 12 (反,反)-2,4-庚二烯醛 鱼子酱、脂肪香 0.23±0.020.39±0.020.63±0.040.74±0.04 13 苯乙醛 花香、巧克力香 2.89±0.202.99±0.164.09±0.254.73±0.29 14 壬醛 甜橙香 5.89±0.416.99±0.38 6.59±0.4 5.88±0.36 15 2-甲基苯甲醛 花香、杏仁香 0.06±0.000.51±0.031.45±0.090.78±0.05 16 β-环柠檬醛 甜香、果香 0.68±0.050.73±0.040.91±0.061.07±0.07小计 14.75d 15.63c 18.91a 17.98b酯类17 水杨酸甲酯 冬青叶香 0.16±0.010.36±0.020.58±0.040.34±0.02 18 α-萜品醇乙酸酯 － 1.26±0.091.73±0.101.46±0.091.87±0.11 19 二氢猕猴桃内酯 麝香、豆香素气息 1.51±0.111.05±0.061.60±0.101.37±0.08小计 2.93d 3.13c 3.64a 3.58b酮类20 β-紫罗兰酮 木香、紫罗兰香 2.53±0.182.46±0.142.47±0.152.64±0.16 21 5,6-环氧β-紫罗酮 陈味 0.86±0.060.81±0.041.19±0.070.89±0.05小计 3.39c 3.28d 3.66a 3.53b烃类22 柠檬烯 橙子香、柠檬香 0.41±0.030.43±0.020.82±0.050.96±0.06 23 乙苯 芳香 0.76±0.050.67±0.040.35±0.020.97±0.06 24 二甲苯 芳香 0.41±0.030.38±0.020.40±0.020.88±0.05 25 萘 － 0.43±0.030.52±0.030.45±0.030.92±0.06小计 2.01c 1.99c 2.92b 3.73a其他 26 吲哚 臭味 1.64±0.110.82±0.051.30±0.081.37±0.08 27 十四烷酸 － 1.66±0.123.11±0.172.76±0.172.83±0.17小计 3.30d 3.93b 4.06b 4.20a总量 59.12d 66.68c 74.50b 75.65a
2.4 干燥温度对能耗的影响
干燥能耗是评价干燥工艺经济性的重要指标。在干燥过程中，经筒壁传递的能量，一部分被茶叶吸收，主要用于水分汽化（表现为含水率下降）和物料储能（表现为叶温上升）；另一部分则由筒壁向茶叶物料以外的体系耗散（环境损耗）。如表2所示，过高或过低的干燥温度均不利于降低能耗。最高干燥温度（150 ℃）和最低干燥温度（90 ℃）条件下能耗均较高；而在次高干燥温度（130 ℃）条件下，干燥能耗最低，仅约为最高干燥温度或最低干燥温度的3/4。由此可见，受制于茶叶特殊的茎叶复合结构，外部的传质和传热条件必须与茶叶不同干燥阶段的失水需求相匹配才能实现较为经济的能耗目标。
表2 干燥温度对干燥耗时、能耗、茶叶香气感官评价和成品率的影响
Table 2 Effects of drying temperature on drying time, energy consumption, aroma sensory evaluation, and yield of tea
干燥温度/℃ 干燥耗时/min干燥能耗/MJ 感官评价 茶叶成品率/%90 47.6±2.1 71.0±3.5 纯正 96.1±0.8 110 39.2±2.5 74.0±4.3 纯正 94.3±0.8 130 25.2±1.9 54.0±2.8 较高爽 96.2±0.8 150 22.4±1.7 73.0±3.8 高爽、略有火工 97.6±0.2
2.5 干燥温度对茶叶成品率的影响
成品率也是考察茶叶加工工艺的指标之一。茶叶在干燥过程中不仅与筒壁持续摩擦碰撞，茶叶之间也存在互相挤压，这些外力作用导致了断碎的产生。干燥耗时越长，茶叶发生机械损伤的机率就越大，但最终产生断碎的程度还受到干燥过程中茶叶物料自身的韧性和脆性不断变化等因素的叠加影响[31]。因此，本实验条件下，干燥温度对茶叶成品率的影响并不明显。如表2所示，除干燥温度为110 ℃时茶叶成品率略低以外，其他干燥温度条件下成品率相差不明显。
3 讨 论
香茶作为一种大宗绿茶，较高的“性价比”是其核心竞争力。所以，在香茶的实际生产中必须对干燥效能指标与风味品质指标进行系统性综合评价。本研究表明，干燥温度对干燥耗时、能耗及香气组分含量等多个核心评价指标均存在影响（图3），这些指标与茶叶加工中需要考虑的品质或效能调控指标密切相关。如干燥耗时与茶叶的生产效率相关，决定了设备的台时产量；干燥能耗与干燥的经济性和环保性相关，与生产成本直接挂钩；香气含量则反映了茶叶的品质；而成品率反映了干燥工艺的适用性。可见，干燥温度对茶叶加工调控指标的影响是多方面的。
图3 茶叶干燥评价指标雷达图
Fig.3 Radar chart of tea drying evaluation
目前，有关茶叶干燥的理论模型尚未健全，干燥过程中的热动力学变化规律还有待进一步加强。本研究初步提出茶叶是由叶片和茎两部分组成的复合体模型，并认为这种复合结构是导致茶叶干燥动力学特性较为复杂和茶叶干燥效率、能耗等评价指标方向各异性的原因之一。
随着数字化、智能化加工的不断发展，满足生产者和消费者日益增强的个性化需求，将是未来茶叶加工业不断发展的方向。以本研究为例，若以香气组分含量作为评价指标，则干燥温度为150 ℃时香气组分含量最高，但该干燥条件却不能兼顾干燥能耗；若干燥温度设定过低，比如干燥温度为90 ℃时，不仅香气品质最差、干燥耗时长，而且干燥能耗也较高；综合来看，干燥温度为130 ℃时，在最低的能耗情况下，干燥耗时也较短，还实现了较高的香气组分含量，各评价指标之间比较均衡。由此可见，多角度挖掘茶叶加工过程中的大数据，建立工艺参数与各评价指标之间的内在联系具有十分重要理论意义。
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